Кінетика хімічна
КІНЕ́ТИКА ХІМІ́ЧНА — наука про перебіг хімічних реакцій у часі, їхні механізми та швидкості, вплив на реакції фізичних і хімічних факторів. Нерівноважна термодинамічна система згодом досягає рівноважного стану, при цьому вирівнюються температура, тиск, хімічні потенціали компонентів у різних її точках, які вивчає фізична кінетика (див. також Кінетична теорія). Основні визначення класичної хімічної кінетики сформульовано 1884 нідерландським фізико-хіміком Я. Вант-Гоффом, шведським ученим С. Арреніусом i німецьким хіміком В. Оствальдом, які визначили поняття швидкості, кінетичних рівняння, проінтегрували перші такі рівняння, встановили звʼязок між кінетикою та рівновагою реакцій, розглянули оборотні реакції та каталіз, описали залежність константи швидкості від температури. У хімічній кінетиці виокремлюють 3 розділи: формальна кінетика та методи дослідження; теорія механізмів реакцій; теорія елементарних актів. До першого належать математичний опис кінетичних залежностей системами диференціальних рівнянь і розвʼязок їх при відомих константах швидкості. Для різних типів реакцій розвинуто свої фізико-хімічні методи дослідження й оригінальний математичний апарат описання кінетики та визначення констант швидкості. Особливо це стосується багатостадійних радикально-ланцюгових, ферментативних і каталітичних процесів. Для вивчення кінетики швидкоплинних процесів розроблено спеціальні методи — зупиненого струменя, перервного освітлення, температурного стрибка. Розвиток числових методів рішення диференціальних рівнянь та обчислювальної техніки дозволив практично вирішити т. зв. пряму кінетичну задачу — математичний опис залежності концентрацій реагентів від часу за відомих механізмів та констант швидкості усіх стадій. Це дозволяє створювати кінетичні моделі процесів і оптимізувати їх. Розрізняють реакції оборотні, паралельні, послідовні та автокаталітичні. У багатостадійних послідовних реакціях виокремлюють лімітуючу стадію, яка є повільною та контролює швидкість процесу в цілому. Самостійним розділом хімічної кінетики є каталіз. Каталізатор прискорює реакцію, не впливаючи на її рівновагу. Окиснювальні реакції відрізняються особливо складними механізмами, прикладом може бути розгалужене ланцюгове окиснення водню (горіння водню з утворенням води), яке проходить понад 20 елементарних стадій. Великий внесок у розвиток теорії механізмів багатостадійних розгалужених і нерозгалужених радикально-ланцюгових процесів окиснення вуглеводнів зробили радянський учений М. Семенов та англійський фізико-хімік С. Гіншельвуд. Англійський хімік К. Інґольд розвинув уявлення про механізми електрофільних і нуклеофільних реакцій заміщення у розчинах, Л.-П. Гаммет (США) і Дж.-Н. Бренстед (Данія) — теорію кислотно-основного каталізу реакцій у розчинах, які йдуть через протонування субстрату. Радянський учений Б. Бєлоусов відкрив перший випадок коливальної хімічної реакції на прикладі окиснення лимонної кислоти броматом у водних розчинах при каталізі іонами церію. До теорії елементарних актів хімічних процесів відносять теорію перехідного стану, квантову хімію активованого комплексу, статистичну термодинаміку перехідного стану, хімічну динаміку. Основною є теорія абсолютних швидкостей реакцій американського фізико-хіміка Г. Ейрінґа, яка ґрунтується на термодинамічному підході до обчислення констант швидкості елементарних реакцій та ефектів середовища на основі статистичної термодинаміки. Встановлено залежності реактивності від структури реактантів, їхніх фізико-хімічних характеристик і властивостей середовища: компенсаційний ефект; рівняння Гаммета–Тафта (описує залежність константи швидкості від параметрів замінника); рівняння Бренстеда для кислотно-основного каталізу (звʼязує константи швидкості і рівноваги реакцій, каталізованих кислотами або основами); рівняння Маркуса (звʼязує термодинамічну рушійну силу хімічної реакції з кінетичною характеристикою процесу); напівемпіричні кількісні теорії швидкостей різних класів реакцій, які дозволяють передбачати зміну реактивності речовин при зміні структури реактантів. Сучасні квантово-хімічні методи та доступна обчислювальна техніка дозволяють виконати прямий розрахунок перехідних станів багатьох типів реакцій. Розвинуто методи нестаціонарної кінетики з детекцією активних короткоживучих молекулярних частинок спектроскопічними та електрохімічними шляхами, включаючи спектроскопію лазерного магнітного резонансу, молекулярної модуляційної спектрометрії, що дозволяє прослідкувати за кінетикою перетворення найактивніших вільних радикалів. Унікальні дослідження надшвидких хімічних реакцій (до 10–8 сек.) за допомогою зсуву молекулярної рівноваги дуже коротким імпульсом виконали М. Ейґен (Німеччина), Р. Норріш, Дж. Портер (обидва — Велика Британія). К. Фукуї (Японія) та Р. Гоффман (США) створили квантово-механічну теорію реактивності хімічних речовин, розвинули уявлення про ролі граничних молекулярних орбіталей, а також запропонували моделі перехідних станів, які дозволяють оцінювати залежність їхніх властивостей від структури, пояснили багато емпіричних співвідношень структура–реактивність.
Перші дослідження із хімічної кінетики в Україні здійснив професор Харківського університету М. Бекетов, який 1865 опублікував кінетичні роботи з ідеями, аналогічними до закону діючих мас, розвинув уявлення про хімічну рівновагу та вплив температури на швидкість реакцій, а також теорію хімічної споріднення. У 1890-х роках в Одеському університеті П. Петренко-Критченко дослідив залежність швидкості перетворення циклічних похідних від будови та першим зробив спробу теоретичного узагальнення кінетичних даних на основі стереохімічних уявлень, встановив важливу роль стеричних факторів в органічних реакціях. Разом із В. Богатським він простежив звʼязок між швидкістю естерифікації та будовою реагуючих кислот і спиртів, запропонував механізм цієї реакції. Під керівництвом Л. Писаржевського у Дніпропетровську, а потім у Києві виконано дослідження, в яких широко використано розвинуті ним електронні уявлення для розкриття механізмів реакцій. Його учень О. Бродський створив в Інституті фізичної хімії НАНУ відому наукову школу в галузі хімії ізотопів, теорії хімічної будови та реактивності хімічних речовин і каталізу. Подальший розвиток хімічної кінетики в Україні повʼязаний з діяльністю наукових шкіл, що працюють у напрямах гетерогенного каталізу (В. Ройтер), радикальних реакцій (В. Походенко), реакцій окиснення (Р. Кучер, Д. Толопко), механізмів органічних реакцій (Є. Шилов, Л. Литвиненко), металокомплексного каталізу (К. Яцимирський, Є. Рудаков). Підготовку фахівців із хімічної кінетики в Україні здійснюють на хімічних факультетах університетів і політехнічних інститутів, а також в академічних хімічних інститутах.
Гетерогенний каталіз є традиційно потужним напрямом в Україні. В. Ройтер запропонував і експериментально довів електронний механізм каталітичного розкладу пероксиду водню на металах, разом із М. Русовим показав значення макрокінетичних факторів у гетерогенному каталізі та простежив перехід з кінетичного у дифузійний стан. Я. Гороховатський, Г. Голодець дослідили механізм гомогенно-гетерогенного каталізу в газових і рідиннофазних окиснювальних реакціях, подали класифікацію типових кінетичних моделей таких реакцій. В. Гончарук вивчив кінетику кислотно-основного гетерогенного каталізу, каталітичного та фотокаталітичного окиснення органічних речовин і природу компенсаційного ефекту в цих реакціях. М. Павленко, Ю. Пʼятницький та Н. Ільченко вивчили кінетику та встановили механізм гідрування монооксиду вуглецю на нанесених перехідних металах, довели, що швидкість реакції залежить від теплоти адсорбції реактантів на поверхні каталізатора. В. Гутиря і П. Галич дослідили каталітичні перетворення вуглеводнів на синтетичних цеолітах. В. Жизневський, В. Кожарський вивчили кінетику гетерогенно-каталізованих реакцій окиснення ненасичених альдегідів.
Важливі дослідження проведено у галузі металокомплексного каталізу. Зокрема, К. Яцимирський розробив високочутливі кінетичні методи в аналітичній хімії; разом із Л. Бударіним вивчив структуру та реактивність комплексів перехідних металів з біоактивними лігандами; показав, що такі сполуки активують і переносять кисень, моделюючи дію металоферментів; дослідив закономірності кінетики коливальних реакцій в окиснювально-відновлювальних системах як можливих хімічних моделей біоритмів. Г. Ковтун вивчив хімічну кінетику та механізми металокомплексного каталізу радикальних реакцій та інгібованого окиснення органічних сполук, а Г. Камалов — активацію малих молекул металокомплексами, механізм каталізу реакцій окиснення металокомплексами у координаційній сфері. Є. Рудаков розробив і застосував у кінетиці метод термодинамічних функцій міжмолекулярної взаємодії; увів уявлення про рівноважну сольватацію іон-парних перехідних станів і дослідив їхні термодинамічні властивості; узагальнив рівняння Бренстеда для кислотно-основного каталізу із врахуванням кулонівської взаємодії у перехідному стані; запропонував кінетичну модель впливу електроліту на реакції між йоном і молекулою, заснованої на ідеї десольватації перехідного стану; виявив феномен перебігу реакції окиснення діалкілсульфіду в розчинах азотної кислоти фронтом; разом із В. Замащиковим виявив окисне дегідрування алканів комплексами паладію, широко вивчив кінетику та механізми реакцій алкілгалогенідів з металокомплексами, а також алканів і алкіларенів з окисниками, радикалами, металокомплексами. В. Яцимирський вивчив кінетику та механізм гетерогенного каталізу окиснення водню та монооксиду вуглецю у газовій фазі та гомогенного каталізу кластерними сполуками. О. Бродський спільно з І. Грагеровим, Б. Геллером, Г. Миклухіним, використовуючи ізотопні методи, дослідив кінетику та механізм багатьох гомолітичних реакцій органічних сполук. В. Походенко провів широкі дослідження будови та реактивності вільних радикалів і катіон-радикалів різних класів, разом із В. Кошечком дослідив вплив будови на реактивність вільних радикалів в окиснювально-відновлювальних реакціях і реакціях переносу електрона, а також вивчив кінетику реакцій полімерних йон-радикалів у процесах електрохімічних функціоналізації органічних субстратів.
Питаннями радикально-ланцюгових реакцій окиснення займаються Б. Черняк, Й. Опейда, А. Туровський та ін., які виконали цикл робіт з цієї тематики, зокрема розвинули теорію окиснення сумішей в умовах розгалужених і нерозгалужених ланцюгових процесів та одержали нові закономірності, які повʼязують будову з реактивністю радикалів і молекул в елементарних стадіях цих процесів. Д. Толопко, Й. Ятчишин, Є. Мокрий, З. Піх, М. Никипанчук провели дослідження кінетики та механізмів реакцій рідинно-фазового окиснення ненасичених альдепдів киснем і молекулярними окисниками; В. Шевчук та С. Левуш — кінетики та механізмів окиснення простих нижчих альдегідів до надкислот, а також окиснення альдегідів надкислотами; В. Якобі, М. Тюпало, Г. Галстян — кінетики реакцій озонування органічних сполук; К. Червінський — кінетики та механізм окиснення ароматичних альдегідів і парафінів.
У галузі кінетики органічних реакцій у розчинах вагомі дослідження виконав Є. Шилов, який встановив механізми реакцій приєднання до олефінів, сформулював фундаментальний принцип тримолекулярної донорно-акцепторної взаємодії у реакціях електрофільних реагентів із кратними звʼязками. О. Ясников встановив механізми реакцій, моделюючих біохімічні процеси, вивчив окремі етапи фотосинтезу в рослинах, розробив хімічну модель дії ферменту; дослідив роль одноелектронних стадій у біохімічних реакціях. В. Станінець та Ю. Сергучов вивчили кінетику реакцій галогенування ненасичених сполук, обґрунтували її тримолекулярний механізм, який пояснює низькі енергетичні барʼєри. Л. Литвиненко, А. Попов, М. Олійник, В. Савьолова провели широкі дослідження кінетики та механізмів нуклеофільних реакцій, розвинули теорію основного, нуклеофільного та біфункціонального каталізу в цих реакціях тощо.
Кінетику та механізм фотохімічних процесів вивчали Б. Даїн, Й. Ділунг, А. Крюков, С. Кучмій. Вони встановили природу елементарного акту в таких реакціях і загальні закономірності їхнього перебігу, запропонували нові високоефективні фотокаталізатори.
Кінетику та механізм реакцій полімеризації дослідили Ю. Ліпатов, Т. Ліпатова, Ю. Нізельський, які встановили закономірності утворення лінійних і сітчастих поліуретанів у присутності металокомплексних каталізаторів і некателітичних процесів утворення взаємопрониклих полімерних сіток, вивчили роль водневих звʼязків і мікрофазового розділення. Р. Макітра запропонував напівемпіричні методи оцінок впливу середовища на кінетичні параметри реакцій.
Кінетика хімічна є основою теорії хімічних реакцій та реактивності, а також оптимізації хімічних промислових процесів, стимулювання корисних і гальмування небажаних реакцій, вивчення шляхів перетворення різних речовин штучного та природного походження у довкіллі. Кінетичними рівняннями описуються чимало біологічних і соціальних процесів. Серед основних завдань сучасного хімічної кінетики: дослідження елементарних актів хімічних реакцій та їхніх звʼязків із термодинамікою і квантовою хімією, механізмів реакцій з метою зʼясування їхньої природи та промислового застосування, розширення сфери використання методів хімічної кінетики на складні хімічні процеси у біології, медицині, екології.